宫勇吉/段辉平AEM:PdMo NWs@SWCNTs实现高效氧还原催化

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不同材料(尤其是贵金属)的一维(1D)超细纳米线可以暴露出众多的活性位点,因而在催化剂应用中呈现出诱人的前景。然而,可控合成和稳定性问题阻碍了它们的实际应用。基于此,北京航空航天大学宫勇吉教授和段辉平教授(共同通讯作者)等人报道了利用单壁碳纳米管(SWCNTs)作为模板来合成和稳定金属的超细纳米线,并将其用于氧还原反应(ORR)。



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由于sp2碳键的高稳定性,SWCNTs可以抑制封闭的1D纳米线的潜在结构不稳定性。特别是,在SWCNTs内部的Mo掺杂Pd纳米线(PdMo NWs@SWCNTs)具有数十纳米的长度和2 nm的宽度,显示出优异的ORR性能,半波电位为0.923 V和大的电化学活性表面积111.46 m2 gPd-1。
相对于碱性电解质中的可逆氢电极(vs RHE),在0.9 V时的质量活度为6.13 A mgPd-1,分别是商用Pt/C和Pd/C催化剂的35倍和130倍。由于CNTs的物理保护作用,PdMo NWs与反应介质没有直接接触以避免腐蚀,因此在50000次循环中表现出前所未有的ORR耐久性。
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密度泛函理论(DFT)计算表明,SWCNTs表面可以被封装的PdMo NWs激活,以实现对O2的排他吸附和随后的还原反应。
此外,PdMo NWs@SWCNTs作为锂-氧(Li-O2)电池的正极表现出优异的催化性能。该电池可以达到超过10000 mAh g-1的高放电容量,优于大多数已报道的催化电极。因此,PdMo NWs@SWCNTs作为Li-O2电池的正极表现出良好的稳定性,具有实际应用前景。
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Confined PdMo Ultrafine Nanowires in CNTs for Superior Oxygen Reduction Catalysis. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202200849.
https://doi.org/10.1002/aenm.202200849.





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