​马天翼/孙颖Nano Research:Bi/NPC电催化剂助力NRR制氨

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氮气(N2)电还原反应(N2 electroreduction reaction, NRR)为使用清洁能源生产氨气(NH3)提供了一种可行的替代方案。然而,它仍然受到相当低的NH3产率和法拉第效率(Fe)的阻碍,主要是由于竞争性析氢反应(HER)和极其稳定的N≡N键。

基于此,皇家墨尔本理工大学马天翼教授和辽宁大学孙颖副教授(共同通讯作者)等人报道了通过高温热解双沸石咪唑骨架(ZIF)并进行磷化,将铋纳米颗粒(Bi NPs)成功嵌入N和P共掺杂碳纳米片(Bi/NPC)中,并用作NRR制NH3的高效催化剂。

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在0.1 M KHCO3电解液中,Bi/NPC表现出优异的NRR性能,在电压为-0.6 V vs. RHE时NH3产率为3.12 µg·h-1 cm-2,并且电压为-0.4 V vs. RHE时FE为13.58%,同时在环境条件下具有长达36 h的显著稳定性。这种优异的NRR催化活性主要归功于固有的电催化NRR活性与Bi的惰性HER活性、N掺杂剂促进N2的吸附和活化以及优异的电导率和大的比表面2D层状碳基质的面积。

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值得注意的是,P掺杂剂提供的H源促进了吸附N的氢化,从而进一步提高了碱性电解质中的NRR性能。Bi/NPC的超长耐久性归因于高度分散的Bi催化活性中心限制在N和P共掺杂碳纳米片的骨架中,这抑制了Bi中心的团聚。该工作为设计和制备用于NRR的高性能Bi基电催化剂提供了一条新途径。

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Bismuth stabilized by ZIF derivatives for electrochemical ammonia production: Proton donation effect of phosphorus dopants. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4765-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4765-9.


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