张礼知团队Angew: Ru SAC助力高效氯析出和硝酸根还原制氨

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单原子催化剂的概念问世以来，一直受到科学家的广泛关注。关于如何快速制备稳定高效的单原子催化剂（SAC）的研究一直层出不穷。


近日，上海交通大学张礼知教授团队通过调节金属位点与载体的相互作用，成功将Ru原子固定在整体式泡沫Ti载体的非晶氧化层上。所制备的Ti基Ru单原子催化剂(Ru1-TiOx/Ti)在析氯反应和选择性还原硝酸盐制氨反应中表现出优异的电化学活性。
作者首先将泡沫Ti整体电极(TiOx/Ti)在还原气氛(H2/Ar)中处理，以去除表面氧原子，由此得到的电极(H-TiOx/Ti)，其表面构筑了大量氧空位(OVs)。此后，Ru前驱体溶液被均匀喷洒在H-TiOx/Ti表面形成薄膜。在二次热处理过程中，Ti电极表面的OVs作为“陷阱”，可以捕获和稳定Ru原子，最终生成稳定的Ru SAC.


合成路径和基本表征如下：

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所制备的Ru SAC表现出优异的电化学析氯活性，其质量活性比商业DSA电极高出3个数量级。同时，这种催化剂还能够选择性地将硝酸盐还原为氨。在−0.3 V条件下，其氨产率能够达到前所未有的22.2 mol g−1 h−1。电化学性能如下图：


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更令人感到惊喜的是，这种Ru SAC整体电极可以从2 × 2 cm放大生产到至少25 × 15 cm，展现了很好的催化应用潜力。这种固有表面氧化物锚定策略还适用于其他单原子电极的制备。


原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202208215



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