黄小青&樊星&徐勇AEM:Ru/In双单原子调控电荷分离,显著加速光催化HER

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通过光催化水分解制氢对于解决当前的能源危机和环境问题具有重要意义。然而,目前大多数光催化剂都存在光生载流体快速复合,反应活性较差等问题,这严重限制了光催化产氢的进一步发展和实际应用。

基于此,厦门大学黄小青苏州大学樊星广东工业大学徐勇等利用Ru/In双单原子对超薄TiO2纳米片进行修饰(Ru-In SA/TiO2),所制备的光催化剂可以在没有牺牲剂的情况下高效光催化水分解产氢。

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性能测试结果显示,Ru-In SA/TiO2的H2产率达到174.1µmol h-1,分别是Ru单原子(Ru SA/TiO2)、单原子(SA/TiO2)修饰的TiO2的6、18和53倍。此外,连续8个循环后,H2生产速率的轻微下降以及Ru-In SA/TiO2的形态和结构保留完整,表明Ru-In SA/TiO2具有优异的光催化水分解稳定性;Ru-In SA/TiO2在不含牺牲剂的海水分解中的H2产率为134.8 µmol h-1,进一步表明其在光催化水分解中具有潜在的实际应用价值。

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实验结果和理论计算表明,Ru和In双原子被直接取代到TiO2中,这种掺杂可以促进Ov的形成,并显著促进光生电子和空穴的分离。具体而言,特别是Ru单原子的掺杂促进光生电子从TiO2转移到Ru单原子上,而In单原子的掺杂增强了光生空穴从TiO2价带到In单原子的转移,这有利于电子-空穴对的分离和抑制随后的复合。总的来说,这项工作不仅证明了在没有牺牲剂的情况下高效水分解的可行性,而且为光催化等领域的催化剂设计提供了新的策略。

Ru/In Dual-Single Atoms Modulated Charge Separation for Significantly Accelerated Photocatalytic H2 Evolution in Pure Water. Advanced Energy Materials, 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201688



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