随着全球对不可再生资源的依赖和碳-自然经济转型的迫切需要，氢作为一种新型高能量密度的理想燃料引起了人们的广泛关注。到目前为止，水蒸汽重整仍然生产氢气的主要手段。然而，该反应会释放大量的CO2，对环境会造成严重危害。
因此，迫切需要开发一种将产氢与CO2捕获和利用(CCU)相结合的新型碳负排放制氢路线，以在可持续发展的道路上取得双赢的结果。基于此，北京化工大学冯俊婷课题组提出了一种由光催化反应驱动的新型碳负排放制氢工艺。具体而言，研究人员制备了一系列CuxMgyFez-LDHs催化剂；在这些材料中，具有光活性的二价Cu和三价Fe离子分别发挥了电子存储/释放的作用，而Mg离子作为基质组分。同时，光催化反应、层间碳酸盐还原半反应与热力学上更有利的甘油氧化半反应耦合，能够提高整体转化效率。催化剂性能测试结果显示，最优的Cu0.6Mg1.4Fe1的CO产率为1.63 mmol g−1，二羟基丙酮产率为3.81 mmol g−1。对于随后的碳负排放H2生产，在水溶中下进行CO2-CO32−转化，并在预存储电子的帮助下进行等效的H2生产。在无光照射下，CO2转化率为1.61 mmol g−1，H2产率为1.44 mmol g−1。此外，因为LDHs中间层对CO2的化学亲和力远远强于对NOx或SO2，该系统在模拟气流条件(含水、SO2和NOx的CO2气体混合物)下表现出稳定的运行性能，性能损失仅<1%。1. 这项工作开发了一种新的碳负排放制氢策略。在水的存在下，在环境温度和压力下，它巧妙地实现了CO2转化利用和H2生产的耦合；2. 本文提出了一种以电荷储存和释放为本质的反应驱动机制，它将为其他反应耦合过程提供参考；3. 该方法显示了潜在的实际应用前景，它将通过选择性捕获降低碳利用成本，将废弃的水转化为有价值的氢气，从而取得双赢的结果。A Carbon-Negative Hydrogen Production Strategy: CO2 Selective Capture with H2 Production. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202216527
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