氨气（NH3）选择性催化氧化是目前消除低浓度NH3最有前景的方法。然而，实现高活性和选择性仍然是一个巨大的挑战。
基于此，天津大学刘庆岭教授，刘彩霞副教授（共同通讯作者）等人报道了一种具有双活性中心的Ag/CeSnOx串联催化剂，该催化剂将贵金属活性中心上的NH3过氧化与载体上的NOx还原相结合。该串联催化剂在200~400°C下表现出优良的NH3选择性催化氧化（NH3-SCO）性能。DFT计算表明，Ag/CeSnOx催化剂上的Ag物种以AgO纳米粒子（AgO NPs）的形式存在，载体上的电子更容易转移到AgO NPs上，从而促进了AgO的氧化活性和CeSnOx载体的还原性能。AgO NPs和CeSnOx之间的耦合有助于平衡NH3氧化速率和NOx还原速率。此外，理论计算还证明了气态NH3在氧化和还原中心的均匀吸附，这是串联催化的前提条件。揭示了在Ag/CeSnOx催化剂上的NH3-SCO反应主要遵循内选择催化还原机理。其特点是NH3在AgO纳米颗粒上被过度氧化为NOx。在低于200 ℃下，NOx被吸附在AgO上的NH3还原为N2。当高于200 ℃时，NOx被吸附在CeSnOx载体上的NH3或NH4+还原为N2。因此，Ag/CeSnOx催化剂界面的电荷转移和原子尺度催化中心的配位实现了NH3通过NOx串联催化转化为N2。Elimination of NH3 by Interfacial Charge Transfer over the Ag/CeSnOx Tandem Catalyst. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05226.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05226.
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