在强关联电子体系中，电子自旋、电荷、晶格与轨道之间的相互作用产生了丰富多样的相结构。这些相关相的共存及竞争可能产生在均匀体系中无法预测的新奇物理现象,如高温超导、巨磁阻效应和金属-绝缘体转变等。近年来，对强关联材料的精准相工程（相分离、选择性相稳定与相竞争）已成为量子材料领域的重要研究方向。

二氧化钒（VO₂）是一种经典的强关联材料，因其在68摄氏度左右的金属-绝缘体相变与晶格转变,而被广泛用于多种智能器件中。随着氧含量的变化，VO₂在室温可呈现为四种能量相似的且可互相转化的相态结构，分别是单斜M1相、三斜T相、单斜M2相与四方R相，这种特性使VO₂成为研究强关联材料相工程策略的理想平台。然而，如何在VO₂晶格中实现空间分辨的氧含量控制以达成精准的相工程，仍然是一个难题。

近日，清华大学的刘锴教授团队与南方科技大学的程春教授团队合作发现，在液相辅助的单晶VO₂生长过程中，提升反应环境中的氧分压反而能够减少富氧VO₂相的生成。通过研究这一反常现象，揭示了液态前驱体五氧化二钒（V₂O₅）在生长过程中对VO₂氧含量及相结构的重要调制作用：在生长过程中，液态V₂O₅通过隔绝VO₂与反应氛围有效稳定了符合化学计量的M1相VO₂，而同时其脱氧反应增加了环境中的氧分压致使未被液体包裹被氧化为富氧的T相或M2相。

作者发现液态V₂O₅充足的区域通常产生具有适当化学计量比的M1相，而液体匮乏的区域则被富氧的T或M2相占据。所以，作者通过调节V₂O₅的用量以及使用具有不同表面浸润性的衬底在反应中有效控制液态前驱体尺寸，实现了对不同VO₂相态结构的室温选择性稳定。

作者通过观测V₂O₅前驱体在高氧压条件下的演化与反应过程，发现了液态V₂O₅对氧化还原平衡的调制作用：由于环境中的氧分压过高，在液态V₂O₅充足的中央区域，V₂O₅的脱氧反应被抑制，而液体匮乏的边缘区域率先开始脱氧；随着反应时间的延长，中央区的反应平衡开始向V₂O₅的脱氧方向移动，释放氧气进入反应氛围并导致边缘区域氧分压增加；同时，在边缘区域，由于缺乏液态V₂O₅，平衡向反方向(VO₂的氧化方向)移动。

由于液体匮乏区中液态V₂O₅的不均匀分布，上述液态前驱体诱导的氧化还原反应也可以在单根VO₂线内引入空间氧梯度，有效调控了单根VO₂线的相畴结构与相变过程，丰富了单晶VO₂的变形模式，具体包括轴向伸缩变形、面内弯曲、面外弯曲以及双轴弯曲（扭转变形），进一步拓宽了VO₂驱动器的应用范围。

这项工作揭示了液态前驱体调制的氧化还原反应机制，可以推进 VO₂ 和其他涉及类似生长过程的强关联氧化物材料的化学计量控制或相工程的相关研究。