水系锌离子电池由于其高安全性和高能量/功率密度而广受关注。然而，不稳定的锌界面带来严重的枝晶问题和界面副反应，这大大制约了水系锌离子电池的发展。另外，反复地锌沉积/剥离过程会不断更新锌界面，因此需要对锌负极界面进行动态调控。

近日，阿德莱德大学乔世璋教授与广东工业大学林展教授合作，通过锌沉积/剥离过程的界面pH周期性变化触发分子开关机制，实现锌界面的动态调控，进而显著提高了锌负极的可逆性以及高锌利用率下的锌碘电池长循环稳定性。

作者证实了γ-丁内酯（GBL）能够在碱性条件下发生开环反应，生成γ-羟基丁酸（GHB）。而当溶液重新回到酸性时，GHB可以发生环化反应，进而重新回到GBL （图1）。这种pH介导的分子结构转变与锌沉积/剥离过程的界面环境相匹配，因此能够对锌负极进行动态调控。在体相溶液中，GBL参与溶剂化作用，削弱Zn²⁺-H₂O作用。在沉积过程中，界面pH上升，进而诱导GBL开环形成GHB。形成的GHB具有双极性末端，因此可以通过Zn-O三重键吸附于锌表面，进而抑制析氢反应和调控锌沉积行为。在剥离过程中，界面的pH下降，使得GHB重新环化形成GBL，重新参与电解液体相溶剂化调控。

基于该分子开关的动态调控，沉积的锌表现出致密规整无枝晶的形貌 （图2）。此外，在2 mA cm^-2的电流密度下，可以实现99.8%的平均库伦效率，并且稳定循环500圈。即使提高电流密度到30 mA cm^-2，其库伦效率依旧可以达到99.6%， 并且在800次循环中没有出现短路问题，表现出优异的可逆性。

此外，作者为了更好得评估锌的可逆性，在高的放电深度（DOD）（循环的锌电量占总锌电量的比值）下，评估了分子开关机制对于提升Zn-I₂电池循环性能的作用。结果显示，在50% DOD条件下，Zn-I₂电池表现出了2000次的稳定循环，并且在循环过程中，锌的沉积/剥离形貌保持高致密性。此外，作者也证实了该电解液可以实现锌离子电池在-30 ºC下长达10000次的稳定循环和致密化的锌沉积/剥离行为（图3）。