中科大吴宇恩课题组:Fe单原子锚定MnO₂高效去除冰箱中的VOCs

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背景介绍


高效、快速去除挥发性有机化合物(VOCs)对于确保食品质量和人类健康具有重要意义,特别是在冰箱的低温密闭空间内。但由于惰性键和传质问题,在这种条件下实现VOCs的有效降解存在挑战。贵金属(Pt、Pd、Au等)能够产生高活性氧(ROS),有效激活气体分子的惰性键,因此被广泛用于去除VOCs。除了成本高昂,贵金属纳米颗粒容易中毒和失活,导致活性位点的利用受限。这些挑战阻碍了它们的广泛生产和应用。单原子催化剂(SACs)具有活性位点均匀分散的优点,为反应物的吸附和活化提供了丰富的位点。此外,SACs具有理论上最大的金属利用率,有效地节约了成本。SACs具有产生活性氧的能力,作为贵金属纳米颗粒的替代品,在去除VOCs方面具有巨大的应用潜力。非热等离子体(NTP)与催化剂的结合是防止催化剂中毒、实现连续去除低浓度VOCs的可行途径。NTP能提供外部活化,改变催化剂表面的脱附过程,消除副产物中毒。NTP-SACs在VOCs净化技术的未来发展中显示出巨大的前景。


成果简介


吴宇恩课题组设计了一种装载Fe单原子锚定MnO2催化剂(FeSAs-MnO2)的清洁模块。高催化活性的Fe单原子与富缺陷MnO2载体有效地激活了分子氧,促进了ROS的生成。清洁模块搭载了NTP和循环风机,能够有效消除副产物中毒,促进催化活性的再生和改善传质。FeSAs-MnO2清洁模块在去除三甲胺(TMA)方面表现出优异的性能,9分钟内实现98.9%的转化效率(CE),循环稳定性好。值得注意的是,该清洁模块即使在4-8°C下也能保持98.5%的CE。加速老化试验预测,清洁模块的使用寿命长达45年,远超冰箱的使用周期和市售其他同类型产品。FeSAs-MnO2清洁器模块集合了低温催化活性,稳定性以及易于规模化生产的优势,在冰箱净味中有着强大的商业应用潜力。

图文导读


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图1 FeSAs-MnO2的(a)合成示意图,(b)EDS mapping,(c)HRTEM和(d)AC HAADF-STEM图像。


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图2 (a)XRD谱图。FeSAs-MnO2的(b)XANES,(c)EXAFS谱图。(d)Fe 2p,(e)O 1s和(f)Mn 2p的XPS谱图。


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图3 净化陶瓷的(a)合成示意图和(b)实物图。(c)清洁模块装置示意图。(d)测试箱示意图。(e)NTP对FeSAs-MnO2清洁模块CE的影响。(f)清洁模块的催化速率。(g)催化剂的EPR。


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图4清洁模块的(a)循环稳定性和(b)加速老化测试。(c)冰箱示意图和(d)清洁模块实物图。(e)清洁模块的TOF。

作者简介


吴宇恩,中国科学技术大学应用化学系教授,中国科学技术大学第一附属医院兼职教授,博士生导师。近些年来专注于单原子、团簇催化剂的理性设计及其工业化应用探索。2015年获基金委优秀青年基金资助,2018年结题汇报时获优秀。2017年获国家重点研发计划纳米专项青年项目资助并任首席(中期答辩获优秀项目推荐),2017年获得中组部青年拔尖人才资助,2018年获得中国化学会纳米化学新锐奖,2019年获得中国化学会青年化学奖,2020年获得霍英东青年教师奖。2015年来,申请人以通讯作者(含共同)身份在国际主流期刊发表学术论文100余篇,包括Nat. Catal. 3篇,Nat. Commun. 7篇、J. Am. Chem. Soc. 12篇、Angew. Chem. Int. Ed. 14篇,Adv. Mater 7篇,PNAS 2 篇,Joule 1篇,Chem 2篇,Energy. Environ. Sci. 2篇等,近5年内,论文总引用超2.1万余次,h-index 67,2020-2022年入选科睿唯安高被引科学家。目前担任期刊Science Bulletin副主编,Industrial Chemistry & Materials编委, Science China Materials编委,Small Methods 客座编辑(单原子催化专刊),无机化学学报青年编委,Chemical Research in Chinese Universities 青年编委,内燃机协会燃料电池分会委员,生物物理协会纳米酶分会委员。

课题组链接:
http://staff.ustc.edu.cn/~yuenwu/#/

文章信息


Wang Y, Zhang J, Zhang Y, et al. Single Fe atom-anchored manganese dioxide for efficient removal of volatile organic compounds in refrigerator. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6390-7.



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