化石燃料造成的能源危机和环境挑战迫使人们探索可持续的清洁能源。作为一种理想的清洁燃料和能源载体，氢气(H2)因其极高的能量密度和零碳排放而引发了新一轮的研究热潮。由于电化学水分解具有相对较高的能量交换效率和无温室气体排放，因此已成为最有前景的高纯度H2生产方法。由于淡水资源日益稀缺，利用海水或盐水电解质制氢至关重要。
目前，铂(Pt)被作为最有效的制氢催化剂，但Pt的稀缺性和高成本阻碍了其在制氢领域大规模商业应用。因此，寻找低成本、高稳定性、高活性的用于碱性海水制氢的非Pt催化剂仍然是一个研究焦点和挑战。近日，同济大学郑雄课题组提出了一种通过原位离子交换诱导产生非晶-晶异质结构的纳米岛封闭策略，以构建具有高活性和稳定性的原子层海水分解析氢催化剂。具体而言，研究人员以ZIF-67作为前体合成多孔PdCo-Co3S4纳米笼。Co2+和Pd2+由于化学价不匹配，导致配位模式发生变化，形成富含缺陷的多孔形貌；同时L-抗坏血酸将少量游离的Pd/Co离子原为PdCo团簇。实验结果表明，在1.0 M KOH中，所制备的PdCo-Co3S4在10 mA cm−2电流密度下的过电位为96 mV，Tafel斜率为22.23 mV dec−1，并且其在天然碱性海水溶液中表现出优异的催化活性和长期稳定性。多孔PdCo-Co3S4纳米笼优异的HER活性归因于A-C异质界面提供丰富的电催化活性中心、增强的表面渗透性、PdCo团簇的高电子传导性以及纳米笼的多孔三维结构。该材料的无定形部分提供了丰富的活性位点，包括缺陷和不饱和配位位点；而结晶部分确保了快速的电荷转移。同时，在A-C异质结构中形成的独特的异质界面有效地缩短了离子和电子扩散途径，从而增强了HER的动力学。此外，理论计算表明，构建的A-C异质结构可以显著降低氢吸附自由能，PdCo纳米团簇与Co3S4表面之间的强烈相互作用阻碍了活性物种的迁移和聚集，有助于提供多样化的活性位点，从而提高HER活性。综上，这项研究不仅揭示了富含晶态和非晶态界面的催化剂的活性来源，而且为设计高效、稳定的碱性海水电解催化剂提供了思路。Constructing amorphous‐crystalline interfacial bifunctional site island‐sea synergy by morphology engineering boosts alkaline seawater hydrogen evolution. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202309927
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