薄膜体系经常会自发形成褶皱并与基底分离，从而产生新的构效关系，引起了基础科学和应用科学工作者的广泛关注。特别是硬基底上的薄膜褶皱现象，已在过去数十年间被深入研究。由于在原位实验观察和动力学模拟时存在诸多技术困难，现有研究主要集中在各种褶皱的静态和终态的形貌，而各种褶皱尤其是复杂网络状褶皱的动态传播的研究一直是巨大的挑战。特别是近年来，二维材料由于表面无悬挂键且与基底之间以范德瓦尔斯作用为主，界面作用力较小，导致结构易于褶皱并随之引起性能的变化，因而二维材料的褶皱研究逐渐成为当今研究的热点。

近日，清华大学刘锴课题组在美国化学学会ACS Nano 期刊上在线发表了题为《应变MoS₂薄膜中网络状褶皱的动态自组装过程观察》（Watching Dynamic Self-Assembly of Web Buckles in Strained MoS₂ Thin Films）的研究论文。该研究通过微米尺度的探针触发MoS₂薄膜形成褶皱，结合原位观察和有限元模拟来研究和理解网络状褶皱的动态传播过程及其影响因素。

针对二维材料褶皱研究中的原位观察和动力学分析中的难题，刘锴研究团队与清华大学航空航天学院李晓雁副教授、西安交通大学理学院张磊教授团队紧密合作，采用聚合物辅助沉积方法制备出厚度可调的MoS₂薄膜，并利用光学显微镜原位观察平整薄膜在微米尺度探针触发下网络状褶皱的动态形成与传播过程。实验发现，该种褶皱并非直线形式蔓延而是以蜿蜒的方式传播，且其传播是各向同性的。在起始阶段，褶皱沿着若干个电话线方向传播，每个褶皱前端在传播一段特征距离后，会在节点处分叉成两个褶皱前端，且与之前的报道不同，分叉后的节点并没有立即钉扎而是随着前端的移动继续移动一小段距离。部分褶皱前端会继续沿着不同的方向传播，而另外一部分会在靠近邻近的褶皱时停止，从而形成网络状结构。褶皱会快速传播至整个视野，乃至整个样品表面。进一步的有限元模拟研究通过再现褶皱形成与传播的动态过程，定量地研究了褶皱图案、褶皱三维结构与薄膜厚度的相关性，且模拟结果与实验结果表现出高度的一致性。最后文章在系统报道MoS₂褶皱动态传播过程的基础上，探讨了褶皱状的MoS₂薄膜在漫反射涂层、微流通道及析氢催化电极等方面的应用，为开发基于褶皱工程的半导体器件提供了参考。

MoS₂褶皱动态传播过程的原位观察（下）和有限元模拟结果（上）

清华大学材料学院为该论文第一完成单位。该论文第一作者为清华材料学院访问学生、西安交通大学理学院博士生任红涛，清华大学航空航天学院博士生熊紫辛和清华大学材料学院博士生王恩泽；通讯作者为刘锴副教授、李晓雁副教授以及张磊教授。其他重要合作者包括清华大学物理系范守善院士、柳鹏副研究员以及美国加州伯克利大学吴军桥教授。该工作得到了科技部重点研发计划、基金委基础科学中心项目和面上项目以及霍英东教育基金等科研项目的支持。

Watching Dynamic Self-Assembly of Web Buckles in Strained MoS₂ Thin Films

Hongtao Ren, Zixin Xiong, Enze Wang, Zhiquan Yuan, Yufei Sun, Kunlei Zhu, Bolun Wang, Xuewen Wang, Hanyuan Ding, Peng Liu, Lei Zhang, Junqiao Wu, Shoushan Fan, Xiaoyan Li, Kai Liu

ACS Nano, 2019, 13, 3106-3116, DOI: 10.1021/acsnano.8b08411

刘锴博士简介

刘锴，清华大学材料学院副教授。2008年于清华大学物理系取得博士学位。2008年至2011年在清华大学化学系从事博士后研究，2011年至2015年在美国劳伦斯伯克利国家实验室材料学部从事博士后研究，2015年5月起就职于 清华大学材料学院。

研究领域是低维材料及其复合结构、异质结构的研究，在其界面性质研究及相关的柔性器件、智能器件的开发方面做了较多深入的工作。至今在Science、Adv. Mater.、Mater. Today、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.等期刊上共发表学术论文70余篇，论文总计被引用3000余次，已获授权的发明专利30余项。基于超顺排碳纳米管的柔性触摸屏面板和超强碳纳米管长线、基于二氧化钒的智能驱动器件、以及二维异质界面的力学和光学表征等研究成果，受到众多学术媒体的关注及国内外学者的广泛引用。主持中组部青年千人项目、基金委面上项目、青年科学基金、教育部霍英东青年教师基金等科研项目，参与科技部“纳米科技”重点专项一项。

科研思路分析

Q：这项研究的想法是怎么产生的？

A：薄膜体系形成褶皱的驱动力是薄膜中的残余压应力，而阻力是界面断裂韧度。二维材料由于表面无悬挂键且与基底之间以范德瓦尔斯作用为主，界面作用力较小，因而易于形成褶皱，是研究褶皱现象的理想体系。

Q：在研究过程中遇到的最大挑战在哪里？

A：如前所述，褶皱的动态传播在原位实验观察和动力学模拟方面都存在诸多技术困难。我们采用微米尺度的探针定点触发薄膜形成网络状褶皱，以便原位观察；同时采用有限元模拟再现了褶皱形成与传播的动态过程，且模拟结果与实验结果表现出高度的一致性。

Q：本项研究成果最有可能的重要应用有哪些？

A：我们探讨了褶皱状的MoS₂薄膜在漫反射涂层、微流通道及析氢催化电极等方面的应用，为开发基于褶皱工程的半导体器件提供了参考。