直接合成不含有机物和锗BOG分子筛及在生物质衍生分子转化应用

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硅铝沸石分子筛是最早被发现的一个分子筛亚类,也是应用最广泛的。因其具有规则且丰富的微孔骨架结构,优异的热稳定性和水热稳定性,较高的比表面积和孔体积,较强的骨架酸中心以及可交换的阳离子等优势,被广泛应用于吸附与分离、离子交换和催化等领域。目前国际分子筛协会(IZA)收录的252种分子筛中,约有115种可以通过直接水热合成的方式合成铝硅酸盐,而其中只有不到10%的实现了工业化应用。为了实现更多沸石分子筛的催化应用,就需要在维持骨架拓扑结构的基础上实现预想的分子筛骨架组成,从而赋予分子筛催化活性。

该研究工作中,中山大学姜久兴教授提供了一种可持续发展的绿色合成路线,以硅硼锗酸盐形式的ITQ-47分子筛为晶种直接合成了结构上非常有趣且技术上很有前景的硅铝酸盐的形式(Si/Al-BOG),且无需在合成凝胶中添加昂贵且对环境不利的磷腈有机结构导向剂(OSDA)。理化特性表明,Si/Al-BOG具有良好的结晶度,高的表面积,四配位的骨架铝和酸性位点。为了测试其催化性能,进行了由L-乳酸直接转化为L,L-丙交酯的催化反应,Si/Al-BOG表现出88.2%的L-乳酸转化率和83.8%的L,L-丙交酯选择性,优于迄今为止研究的其他沸石分子筛  

两种制备具有强酸性中心的硅铝BOG分子筛的路径的比较:ITQ-47的合成后处理和晶种导向Si/Al功能化。

该成果近期发表在期刊《Chemical Science》(DOI: 10.1039/D0SC04044D),17级博士生黄沁彤是本文第一作者, 姜久兴教授和西班牙瓦伦西亚理工大学化工技术研究所的Avelino Corma教授为共同通讯作者。此外,西班牙瓦伦西亚理工大学化工技术研究所、中科院武汉物理与数学研究所和大连理工大学张大煜学院的专家学者为此工作的完成提供诸多帮助和支持。

上述工作得到了国家自然科学基金、湖北省自然科学基金、中国科学院前沿科学重点研究项目、欧盟SynCatMatch和西班牙政府“Severo Ochoa”以及中山大学博士生访学与国际合作研究项目的支持。

来源:中山大学

论文链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/sc/d0sc04044d?page=search


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