JACS:量子点-卟啉光催化CO2还原,TON>80000!

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由于气候变化、全球能源需求导致人们需要将CO2转化为可存储的液体燃料。光催化能够直接将CO2还原为CO,该过程通过一步反应过程,因此达到较高的转化率能够促进太阳能能量转化领域的发展。目前最好性能的光催化CO2还原反应体系通常在非溶液相条件中进行,但是可见光催化最好能够在溶液相中进行。


有鉴于此,美国西北大学Emily A. Weiss报道在pH 6~7的纯水溶液中进行CO2还原为CO实现了前所未有的高催化活性TON转化数(TON达到72484-84101),量子产率达到0.96-3.39 %,产物中CO选择性达到>99 %



本文要点

 

要点1. 该催化反应体系中使用CuInS2量子点作为光敏剂,Co-卟啉作为催化剂,光催化体系的量子产率达到3.53-5.23 %,这种量子点催化剂的催化反应性能比目前性能非常出色的系统更高(量子产率为0.81 %TON=926,选择性为82 %)。


要点2. 这个体系中实现高光催化活性和选择性的原因包括:

量子点光敏剂与催化剂之间通过静电相互作用产生促进快速的进行多个电子转移,实现质子、CO2、提供光电子的光敏剂实现位置上分布在相同位置

光敏剂量子点的界面上使用有机胺进行配位,利用有机胺捕获CO2生成氨基甲酸用于存储和提供CO2分子,因此有效改善了CO2在水相的溶解度,同时导致Co-卟啉催化剂进行CO2还原反应的起始过电势。

本文实现了光催化CO2转化的突破性进展,为太阳能-燃料转化的实现提供更多发展机会。



Francesca Arcudi, Luka Đorđević, Benjamin Nagasing, Samuel I. Stupp, and Emily A. Weiss*, Quantum Dot-Sensitized Photoreduction of CO2 in Water with Turnover Number > 80,000, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.1c06961

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c06961



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