安长华/王莹AFM:室温CH4等离子体处理,六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能优异!

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电化学水分解制氢是一种清洁可行的技术,然而四电子析氧反应(OER)的动力学缓慢,电催化析氢反应(HER)的实际应用仍然具有挑战性。因此,开发用于水分解的强大的高性能电催化剂是非常必要的。

基于此,天津理工大学安长华香港中文大学王莹等通过室温CH4等离子体策略对Ni3Fe-LDH进行原位拓扑还原,合成了具有优异水分解性能的六方密堆积hcp-Ni3Fe/C多孔纳米片。

受益于hcp-Ni3Fe/C纳米片独特的晶体结构,其能够进行高效电化学水分解。具体而言,在1.0 M KOH溶液中,hcp-Ni3Fe/C在10 mA cm-2电流密度下的HER和OER过电位分别为70 mV和201 mV;hcp-Ni3Fe/C在10 mA cm-2和100 mA cm-2的电流密度下连续24小时进行全分解水,也显示出良好的稳定性。
另外,原位拉曼光谱表明,Ni3Fe/C可以促进γ-NiOOH活性中间体的生成,有效提高OER性能。
为了深入了解hcp-Ni3Fe/C的优异性能,对面心立方fcc-Ni3Fe/C和hcp-Ni3Fe/C基面的碱性HER催化途径进行了理论计算。结果表明,hcp-Ni3Fe/C(1.11 eV)的HER活化能低于fcc-Ni3Fe/C(1.28 eV),这说明hcp-Ni3Fe/C上吸附H的形成在动力学上更有利。总体而言,与fcc-Ni3Fe/C相比,hcp-Ni3Fe/C由于更快的水解离动力学而显示出优异的HER活性。
更重要的是,通过使用hcp-Ni3Fe/C作为阳极和阴极组装的全分解水电解槽,仅需1.54 V的低电池电压就可达到10 mA cm-2的电流密度。这项工作为制备具有不同晶相的非贵金属基催化剂提供了策略,有利于推动研究人员对纳米催化剂上相效应更进一步的探索。
Hexagonal Phase Ni3Fe Nanosheets toward High-Performance Water Splitting by a Room-Temperature Methane Plasma Method. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109709



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