张跃院士/康卓EES:多价态镍硫化物相重构实现高效析氢!

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破解催化剂在操作条件下原子结构和电子结构的动态演化,对于揭开催化剂活性来源、改进催化剂设计具有重要意义。储量丰富的过渡金属催化剂已经显示出高效的催化效率,并且由于可持续和经济的考虑而具有吸引力。然而,由于材料的多组分、多价态以及结构的复杂性,其在整个使用过程中的动态演化过程仍然难以捉摸。


基于此,北京科技大学张跃院士,康卓教授报道了在一类多价镍硫化物中,通过Operando表征技术揭示了其在HER过程中的相演变和价态演变,从而建立了它们的寿命结构-活性相关性。


本文要点


要点1. 黄铁矿类型的NiS2表现出自发的表面重构导致Ni3S2层,并伴随着硫空位(VS)的扩散和积累,这是其具有催化作用的原因。然后,在长期的催化使用过程中,从表面开始的重构和随后的相变进一步扩展到催化剂本体。此外,部分Fe替代提高了NiS2的结构柔性,允许更多的VS被去除,降低了相变的外加电位阈值。这种相重构更容易触发活性,从而优化了HER性能。


要点2. 研究人员研究了掺杂策略的动力学机制以及空间分辨结构和时间分辨活性之间的动态关联。此外,还证明了所确定的演化规律对a-NiSb-NiSNi3S4等其他镍硫化物催化剂的普适性,表明其具有拓展多价过渡金属基催化剂的潜力。

 
Yu Sun, et al, Phase reconfiguration of multivalent nickel sulfides in hydrogen evolution, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/d1ee02985a
https://doi.org/10.1039/d1ee02985a


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