尽管合成气合成高级醇(HAS)具有很大的吸引力,但由于产品的选择性和稳定性不理想,仍然具有挑战性。基于此,天津大学Yue Wang报道了通过Co和Fe物种在还原退火过程中的互扩散,制备了一系列Co/α-Fe2O3纳米棒衍生的CoFe双金属碳化物催化剂,并将其应用于HAS中。
本文要点
要点1. 通过调节还原温度,调整了互扩散过程,在HAS反应过程中形成了不同的活性物种。该催化剂在300 ℃还原时,反应中含有较高比例的ε‘-(CoxFe1-x)2.2C合金碳化物物种,在HAS中表现出良好的性能和稳定性。研究人员研究了这种独特的ε‘-(CoxFe1-x)2.2C合金碳化物在HAS中的作用。
要点2. 进一步发现,Na助剂可以促进ε‘-(CoxFe1-x)2.2C物种的形成,调节CO和H2的吸附,从而提高HAS的产物选择性和时空产率(STY)。当Na含量为0.25 wt.%时,催化剂具有较好的催化性能,HA选择性为31.0%,对HA的选择性为0.243 gcat-1 h-1,HA/ROH质量分数为86.5 wt.%。这种构建CoFe双金属碳化物催化剂的简便易行的策略和对反应机理的洞察可以为高性能HAS催化剂的合理设计提供指导。Z. Zeng, Z. Li, T. Guan, S. Guo, Z. Hu, J. Wang, A. Rykov, J. Lv, S. Huang, Y. Wang, X. Ma, CoFe Alloy Carbide Catalysts for Higher Alcohols Synthesis from Syngas: Evolution of Active Sites and Na Promoting Effect, Journal of Catalysis (2021)DOI:10.1016/j.jcat.2021.12.024https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.12.024
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