由碳载体中的氮(N)稳定的单原子催化剂(SAC)是氧还原反应(ORR)的有希望的候选者。然而,传统的制备方法通常会导致基体中金属中心的包封,因此利用效率(UE)不足。基于此,深圳大学何传新教授、邓立波副教授和姚蕾助理教授(共同通讯作者)等人报道了一种制备铁-单原子催化剂(Fe-SAC)的新策略,其中所有Fe原子都锚定在碳纳米球(CNS)表面上。不同于传统的SiO2限制热解方法,在碳化之前将金属物质自由引入碳源中,作者利用SiO2限制扩散策略来制备Fe-N-C催化剂,其中单个Fe原子锚定在碳纳米球(CNS)的最外表面上,这是通过首先用SiO2薄层涂覆聚多巴胺纳米球(PDAS)来实现的。核-壳复合材料与FeCl3物理混合,然后热解并去除SiO2壳。在这个过程中,Fe原子通过扩散穿过SiO2层而被引入,因此Fe在碳基体中的聚集本质上被限制在原子水平上。更重要的是,通过SiO2壳的扩散允许Fe物质仅到达CNS下方的表面,从而使活性位点完全暴露。该催化剂在碱性和酸性电解质中均表现出对ORR的高活性,需要极低的Fe负载量。其ORR表现出80%的非凡UE。此外,使用这种催化剂组装的锌-空气电池的峰值功率密度为113 mW cm-2,比容量为710 mAh gZn-1。这种通用策略可以潜在地适应各种碳基材,例如1D碳纤维和2D纳米片。这种方法可以显着减少高催化效率所需的金属量,从而降低催化剂的成本,最终将促进它们在一系列电催化过程中的实际应用,如燃料电池、金属-空气电池、CO2还原反应、电合成等。Restricted diffusion preparation of fully-exposed Fe single-atom catalyst on carbon nanospheres for efficient oxygen reduction reaction. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121058.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121058.
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