由于具有在碱性溶液中使用非贵金属基催化剂的关键优势，阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)作为一种经济的氢气利用装置越来越受到关注。然而，阳极HOR的动力学在碱性电解液中仍然缓慢，与酸性电解液相比低了两个数量级。因此，开发高效且经济的碱性HOR催化剂至关重要。在这里，华中科技大学王得丽、阿克伦大学彭振猛和国立台湾大学Ru-Shi Liu等利用一种通用策略来制造具有精确控制的d-sp轨道杂化和应变场的插N Ni纳米片，以促进碱性电解质中的HOR。
结构研究表明，在Ni晶格中插入N原子以及插入N原子的Ni-Ni配位缺失，Ni-Ni面心立方结构保持良好。机理研究表明，N插入Ni晶格中会引起强烈的d-sp轨道杂化，并且Ni-Ni配位缺失导致部分释放的拉伸应变可以进一步缩短Ni与N原子的距离，从而使得关键氢中间体的最佳吸附；同时，存在的表面应变可以加强Ni位点对羟基物种的吸附。因此，氢和羟基的良好调节吸附行为都可以加速决定速率的Volmer步骤，从而提高HOR性能。插入N的Ni纳米片在50 mV电位下产生了更高的电流密度(2.48 mA cm-2)，甚至超过了商业的Pt/C；质量活性高达77.13 Ag-1，比纯Ni增加了53倍，优于大多数报道的非贵金属基HOR催化剂。此外，插入N的Ni纳米片具有显著的CO耐受性，以及长期运行后的高稳定性，表明其具有显著的实际应用潜力。这项工作证明了金属基催化剂的轨道杂化和应变场在电催化性能中的关键作用，使设计除燃料电池应用之外的高效能量转换催化剂成为可能。Nitrogen-inserted Nickel Nanosheets with Controlled Orbital Hybridization and Strain Fields for Boosted Hydrogen Oxidation in Alkaline Electrolytes. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE03482K
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