Nature子刊:间隙硼触发的缺电子Os气凝胶用于增强pH通用的氢析出

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电催化水分解是一种环保、廉价且富含原料的高纯度氢气生产技术,引起了人们的持续关注。然而,铂(Pt)仍然是最先进的析氢反应(HER)电催化剂,因为它具有快速的动力学机制和与氢的最佳键合强度。但在腐蚀性溶液中的浸出和Pt纳米粒子(NPs)的聚集导致稳定性差,以及在碱性和中性条件下的活性不佳等原因严重阻碍了其大规模应用,故在适用于HER的pH通用电解质中设计和开发具有高活性和耐久性的具有成本效益的无Pt电催化剂至关重要。

基于此,南洋理工大学Jong-Min Lee苏州大学Jin-Ho Choi台湾同步辐射研究中心Yan-Gu Lin等通过简单的一步溶胶-凝胶法合成了具有丰富缺陷和超细直径的硼调制锇(B-Os)气凝胶作为pH通用HER电催化剂。
受益于由介入的硼原子诱导的独特的物理化学特征和优化的电子结构,当电流密度为10 mA cm-2时,该催化剂酸性、碱性和中性电解质中的过电位分别仅为12、19和33 mV。该催化剂具有高电催化活性和优异的稳定性,优于商业Pt/C和大多数报道的先进HER电催化剂及其他贵金属气凝胶。
DFT计算证实Os的电子构型受到间隙掺杂B原子的调制,可以有效降低ΔEB并优化良好的热中性ΔGH*,从而显著提高HER性能。更重要的是,通过Operando XAS确定了B-Os催化剂在各种电解质中电催化HER期间的动态活性位点构建和详细催化机制,这表明B可以优化B-Os气凝胶的电子构型并稳定锇在催化反应过程中的缺电子状态。这项工作为通过杂原子修饰策略合理设计具有高性能的金属基电催化剂开辟了进一步的机会,用于其他能量转换应用及其他应用。
Interstitial Boron-Triggered Electron-Deficient Os Aerogels for Enhanced pH-Universal Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI:10.1038/s41467-022-28805-8


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