ChemCatChem:金属均匀负载的多孔聚咔唑基光催化剂实现高选择性二氧化碳还原

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本研究通过氧化聚合在室温条件下制备了多孔聚咔唑基(CPOP)材料,基于该材料丰富的孔道结构和优异的二氧化碳吸附能力,制备了一系列贱金属均匀负载的光催化材料(CPOP-M)。金属活性位点的引入优化了表面电子结构,提高光生载流子的迁移速率,并降低二氧化碳还原电势,其一氧化碳的生成速率和选择性均得到了显著提升。本研究为有机多孔聚合物的功能导向型后修饰提供了一个思路。


碳中和近年来逐渐受到世界各国的关注,二氧化碳的排放控制与回收利用已成为全球环境治理的重要方向。其中,利用光催化反应,将二氧化碳还原生成一氧化碳、甲烷等化学燃料是一个非常有前景的研究方向。有机聚合物因其能带结构易调控、孔道结构丰富、分子结构设计多样化等优点,在光催化二氧化碳还原领域取到了显著的研究成果。但是,有机聚合物通常存在着制备工艺复杂,光生电子-空穴符合率高、活性位点不稳定等缺陷,严重制约了其在光催化领域的应用。


针对以上问题,福州大学王心晨课题组研究了以CPOP为载体,引入Fe、Co、Ni等贱金属为活性位点,联吡啶钌为光敏剂进行光催化二氧化碳还原反应。其中CPOP-Ni在可见光下一氧化碳生成速率为28 µmol h-1,一氧化碳的选择性为89%,具有最佳的光催化性能。这种优异的催化性能一方面归因于金属的均匀负载可以保留CPOP独特的孔道结构和较高的比表面积,有利于二氧化碳的吸附;另一方面Ni的引入显著提高了材料的光吸收范围和光还原能力,促进了光生载流子的迁移速率,进而提高了二氧化碳转化速率,同时相较于CPOP-Fe和CPOP-Co,CPOP-Ni的二氧化碳还原电势更低,且由于Ni特殊的电子结构,能将二氧化碳选择性光催化还原到一氧化碳。

文信息

Incorporation of Metal Active Sites on Porous Polycarbazoles for Photocatalytic CO2 Reduction

Wenyan Wang, Yang Xi, Dr. Can Yang, Dr. Jeehye Byun, Dr. Jiajia Cheng, Dr. Sibo Wang, Prof. Xinchen Wang


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101872


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