Angew. Chem. :抑制钠金属电池产气的电解液筛分策略

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由于碱金属负极的超低氧化还原电位和超高容量,碱金属电池被认为是非常理想的高能量密度储能装置。在碱金属中,钠具有1160 mAh g-1的高容量和-2.71 V vs. SHE 的低氧化还原电位。相比于锂和钾,钠在元素丰度、成本,兼容铝集流体等方面有独特的优势,这使其更具可持续性。


酯类电解质因其优异的高压稳定性而成为构建高压锂金属电池的首选并取得了巨大的成功。相比与锂金属,钠金属更加活泼具有更高的反应活性。因此,钠金属与酯类电解液接触时会发生严重的反应,产生大量的烯烃、CO和CO2等气体,这严重危害了电池安全。此外,气体析出和相关副产物的生成严重破坏了固体电解质界面的稳定性,导致钠枝晶持续生长和超低的库伦效率。


近日,南京大学周豪慎教授,天津大学杨全红教授和日本产业技术研究所杨慧军博士合作,提出了一种电解液筛分化学的概念来构建阴离子介导的电解液来抑制钠金属电池中的产气和相关副产物生成,显著提升了钠金属电池在酯类电解液中的循环稳定性。

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作者利用3A沸石分子筛薄膜提供的有序纳米孔将阴离子介导的溶剂结构从稀电解质中分离出来。这种筛分过程使阴离子参与到溶剂化鞘层内部,有效削弱了阳离子的吸电子特性,从而有效地抑制了气体的逸出。此外,阴离子介导的溶剂化结构促进了钠金属负极上无机物为主的固体电解质的形成。基于电解液筛分策略提供的独特效用,在酯类电解液中,对称电池可以稳定循环1400小时(0.2 mA cm-2, 0.2 mAh cm-2),Na|Al半电池可以实现98.5%的超高库伦效率(0.5 mA cm-2, 0.5 mAh cm-2)。


对于匹配高压氟磷酸钒钠正极的全电池,在100 和200 mA g-1的电流密度下分别实现了500和800次的稳定循环。即使在高温(60℃)和使用更高反应活性的碳酸乙烯酯溶剂的恶劣条件下,电解液筛分策略依然保持高度有效,电池始终保持良好的循环稳定性。

文信息

Electrolyte Sieving Chemistry in Suppressing Gas Evolution of Sodium Metal Batteries

Ziyang Lu, Dr. Huijun Yang, Yong Guo, Prof. Ping He, Prof. Shichao Wu, Prof. Quan-Hong Yang, Prof. Haoshen Zhou

文章的第一作者是筑波大学博士生陆子洋


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202206340


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