Angew. Chem. :Fe2O3光阳极耦合Ag/Pd阴极实现高效光电催化CO2制合成气

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太阳能驱动光电催化CO2还原可以有效模拟自然光合作用:在半导体光阳极发生氧气析出反应,同时将产生的质子及电子转移至阴极进行CO2还原合成低碳化合物,是实现CO2资源化转化为可再生燃料的理想技术途径。然而,目前太阳能光电催化CO2转化效率仍然普遍较低,主要存在两个关键科学问题:1)在光阳极如何实现高效光生电荷分离及催化析氧反应,其析氧活性直接决定阴极催化剂CO2还原活性。2)CO2为惰性分子,并且具有多重还原电势,如何实现阴极催化剂表界面的CO2吸附、活化、定向转化。因此,设计构建高效光电催化CO2还原体系成为目前太阳能转化领域极具挑战的研究课题。    


近日,中国科学院兰州化学物理研究所毕迎普研究员课题组通过在光阳极表面修饰单原子Co助催化剂大幅度提升析氧活性,通过耦合Ag/Pd合金阴极催化剂,实现了高效太阳能驱动光电催化CO2还原制合成气。



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相关研究结果表明:在该光电催化CO2还原体系中,单原子Co助催化剂能够有效促进Fe2O3光阳极光生电荷分离,将空穴快速迁移到单原子Co活性位发生氧气析出反应并为阴极催化剂提供质子及电子。而在Ag/Pd阴极催化剂表面,质子和CO2分子可以选择性吸附在Ag和Pd位,并与光阳极提供的电子发生CO2还原反应产生合成气。在模拟太阳光下,1.23 VRHE偏压时,光电催化CO2还原制备合成气(CO/H2 = ~1: 1)产生速率可以达到81.9 μmol·cm-2·h-1,并且合成气中H2和CO的比例可以通过改变光阳极的工作电压进行合理调控。

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最后,通过串联太阳能电池吸收Fe2O3光阳极无法利用的太阳光谱(λ>600 nm),从而构筑光照下自发光电催化CO2还原体系,太阳能到合成气转换效率可以达到2.69 %,并且具有较高的稳定性,该工作为太阳能光电催化CO2还原制备低碳化合物研究提供了新思路。

文信息

Bias-Free Solar-Driven Syngas Production: A Fe2O3 Photoanode Featuring Single-Atom Cobalt Integrated with a Silver-Palladium Cathode

Bin Zhao, Xiaojuan Huang, Prof. Yong Ding, Prof. Yingpu Bi


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202213067




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