Angew. Chem. : 等离子体结合强酸性电催化NOx−还原——优化从空气中合成氨的方法

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氨(NH3)是化肥、制药和含氮化工工业的重要原料。在“氢能”和“碳中和”的背景下,NH3也成为理想的能源和氢载体。传统氨生产工艺哈伯-博世(HB)法需要消耗大量能源,释放大量二氧化碳。近年来,电化学氮氧化物离子还原反应(NOxRR)被认为是最有希望可以代替HB法,实现绿色高效合成NH3的途径之一。近年来在提高NOxRR在中性和碱性环境中的活性和选择性方面取得了重大进展。然而,考虑到实际工业生产中NOx主要存在酸性溶液中,在酸性条件下NOxRR在实际运用中可能更有利。然而,由于催化剂的腐蚀效应和析氢反应的竞争,在强酸条件下进行NOxRR仍然是一个巨大挑战,

近日,中国科学技术大学的熊宇杰教授、刘敬祥副研究员和中国科学院电工研究所的邵涛研究员报道了一种可批量化合成的La1.5Sr0.5Ni0.5Fe0.5O4(A2BO4±δ)钙钛矿氧化物,具有优异的PH适应性。同时,实现克级NH3生产。此外,与上游等离子体NOx生产系统集成实现一种简化氨的生产之路。



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在强酸性条件下,催化剂La1.5Sr0.5Ni0.5Fe0.5O4钙钛矿氧化物能够在H型电化学池中实现2 A cm−2的电流密度,接近100%氨的法拉第效率和高达8.55 mmol cm−2 h−1氨的产量。在膜电池组件系统中实现在200 mA cm-2的电流密度下稳定产氨长达350 h以上。

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同时利用串联的堆叠式MEA系统完成催化体系的放大,创造了强酸条件下NH3产率的新记录,达到2.578 g h−1。在5200s的稳定性测试中实现了212.4 mmol的NH3的生产。与单层MEA相比,堆叠MEA中的NO xRR表现出NH3产量的线性增长,说明催化剂对不同条件的适应性,并允许其进一步扩大应用范围。

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通过将NOxRR与上游等离子体NOx生产系统集成,成功实现从空气到氨的有序生产。作者还对该反应系统进行技术经济性和全生命周期分析,展示了其经济和环境可行性。显然,优化后的NOxRR系统具有多种优势,包括分散化、按需功能、环境可持续性和完全电气化。                                        

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这些特点共同确立了该工作的创新性,开辟了一条简易的氨生产路径,为补充HB工艺提供了一种可行的方案。

文信息

Highly Stable Perovskite Oxides for Electrocatalytic Acidic NOx Reduction Streamlining Ammonia Synthesis from Air

Xuecheng Guo, Zhongliao Wang, Yuan Gao, Chao Zhang, Shuai Zhang, Shuaikang Sang, Jun Ma, Shuhui Sun, Dmitry Yu. Murzin, Jingxiang Low, Tao Shao, Yujie Xiong


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202410517




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