利用蛋白作为氮源和碳源，钼酸铵为钼源，合成了一种氮掺杂碳负载的碳化钼（Mo₂C/NC）。通过引入和调节载体-碳化钼的相互作用，提高了碳化钼对H₂的活化能力，进而改善了其加氢催化活性。结果表明，Mo₂C，Mo₂C/C和Mo₂C/NC的活性依次提高。

催化加氢反应在有机化工中占有重要的地位。例如，硝基化合物加氢还原是制备胺基化合物及其衍生物的重要方法，而后者是极其重要的生产精细化学品和大宗化工产品的中间体，占据着巨大的市场份额。在实际工业生产中，贵金属由于高的活性，是目前硝基加氢还原中使用最为广泛的催化剂。然而，贵金属价格昂贵，选择性差且易中毒等，严重限制了其在工业上的大规模应用。因此，开发高效，低廉的非贵金属催化剂对催化加氢具有重要的意义。

过渡金属碳化物（如，碳化钼）被广泛用作加氢催化剂，但其加氢活性远不及贵金属，因此鲜有报道将其用于硝基化合物的加氢还原。对于非贵金属加氢催化剂，氢气的活化通常是硝基加氢还原的决速步骤，但通常非贵金属对氢气的活化能力弱，导致其加氢活性远不及贵金属。针对这一问题，中南大学化工院刘又年教授和郑州大学材料科学与工程学院王立强副教授团队设计了Mo₂C/NC催化剂，碳负载可以改善Mo₂C对H₂的活化；而向碳载体中引入N元素可以进一步调节载体碳与Mo₂C的相互作用，从而提升Mo₂C的加氢活性。理论计算表明，N的p轨道可以与Mo的d轨道相互作用以增加其电子密度，促进H₂和硝基化合物的活化。

该策略为利用金属-载体相互作用改善碳负载过渡金属催化剂的加氢活性提供了一种有效途径，为新型、高效加氢催化剂的设计提供了新的方法。所得催化剂制备简单，高效温和，底物适用范围广泛，具有较高的工业化前景。

论文信息：

Promoting H2 Activation over Molybdenum Carbide by Modulation of Metal-Support Interaction for Efficient Catalytic Hydrogenation

Ling Ma, Ping Chen, Guangji Zhang, Liqiang Wang, Feiying Tang, Xiaojun Zhao, Jin Wang, Jianhan Huang, You-Nian Liu

ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202100581

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