论文DOI：10.1002/adma.202109074
自本世纪初以来，二氧化碳过量排放引起的温室效应已成为影响人类生存环境的一个巨大问题。由于人口的快速增长，带来了巨大的能源消耗和二氧化碳排放。解决二氧化碳引起的能源和环境问题既是挑战，也是机遇。光催化二氧化碳还原(CO2 Reduction Reaction, CRR)是一种环境友好的、低能耗的方法，可以将温室气体CO2转化为化石燃料。由于当今温室气体问题日益加剧，全人类都在不断致力于开发更低成本、更高效和选择性的光催化剂转化CO2。然而，催化位点的原子尺度结构复杂，尚鲜有报道通过原子尺度调节位点，调控生成不同产物的研究。1. 研究了一种新型稳定的、高密度单原子位点策略，利用经典二氧化钛(TiO2)纳米颗粒表面最普遍的原子台阶缺陷上锚定带有氧配位的单原子氧化钨，在实验和模拟的共同论证下，成功构建了“原子台阶锚定单原子位点”。2. 在有无牺牲剂体系下，通过调节锚定的原子W5+位点与相邻的Ti3+位点的精细结构，可以精准调控CRR催化的产物选择性。以W5+-O-Ti3+位点为主的光催化剂可实现59.3 μmol/g/h(88%电子选择性)的超高CH4产量，而Ti3+位点为主的光催化剂可实现181.4 μmol/g/h(86%电子选择性)的CO产量。 3. 与之前的工作相比，本研究不仅为高性能催化活性位点的设计提供了一种新的策略，而且为新的高效的活性位点的合理设计和可控的反应路径提供了新的机制理解。深入探究了原子级反应位点在光催化反应机制中的构效关系，为深入理解光催化提供新的思路。Yibo Feng, Cong Wang, Peixin Cui, Chong Li, Bin Zhang, Liyong Gan, Shengbai Zhang, Xiaoxian Zhang, Xiaoyuan Zhou, Zhiming Sun, Kaiwen Wang, Youyu Duan, Hui Li, Kai Zhou, Hongwei Huang, Ang Li, Chunqiang Zhuang, Lihua Wang, Ze Zhang and Xiaodong Han. Ultrahigh Photocatalytic CO2 Reduction Efficiency and Selectivity Manipulation by Single-Tungsten-Atom Oxide at the Atomic Step of TiO2. Adv. Mater. 2022. DOI: 10.1002/adma.202109074.原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202109074
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