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研究背景
低共熔溶剂(DESs)是目前蓬勃发展的绿色溶剂体系,由 Abbott 等人在 2003 年首次提出。在过去的几十年中, 它们因其化学性质可调、制备简单、成本低等优势受到了大家的广泛关注。在传统定义中,DESs 是通过氢键受体和氢键供体的络合形成,得到的 DESs 与其纯组分相比会表现出显著的熔点下降行为。鉴于组分的可设计性,DESs 已被应用于有机合成、生物质处理、材料制备等领域。然而,由于只考虑氢键相互作用来组成共熔体系,使得 DESs 的进一步发展受到了严重的限制。
研究概述
基于上述背景,中国人民大学牟天成课题组设计合成了一系列由卤键相互作用驱动而形成的 DESs 体系,利用季铵盐作为卤键受体,二卤化物作为卤键给体。实验证明,这些卤键复合物表现出明显的熔点下降行为且通过 13C NMR,红外,紫外等表征手段证实了这些共熔体系是由组分间强的卤键相互作用驱动形成的,此外热重和动态红外结果显示他们还具有优异的稳定性(图 1)。
为了进一步验证该卤键基 DESs 的形成, 还对这些共熔复合物进行了密度泛函理论计算(DFT),计算结果也再次证实该 DESs 的形成主要依赖于组分间强的卤键相互作用(图 2)。
▲ | 图 1. 实验表征 |
▲ | 图 2. 理论计算 |
论文详情
该成果以“An emerging deep eutectic solvent based on halogen-bonds”为题,发表在英国皇家学会期刊Chem. Commun上。中国人民大学化学系博士生石瑞芬为第一作者,牟天成教授为本文通讯作者。
研究亮点
论文信息
An emerging deep eutectic solvent based on halogen-bonds
Ruifen Shi, Dongkun Yu, Fengyi Zhou, Jiangfeng Yu, Tiancheng Mu* (牟天成,中国人民大学)
Chem. Commun., 2022
http://doi.org/10.1039/D2CC00528J
中国人民大学通讯作者简介
牟天成, 中国人民大学化学系教授。在绿色化学和物理化学交叉领域从事研究工作,发表论文 170 余篇。2016 年获中国分析测试协会科学技术奖一等奖,2019 年获梁希林业科学技术奖自然科学奖二等奖,2020 获中国人民大学“科研优秀奖”。
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