稀土掺杂上转换发光材料具有优异的光子上转换性能和良好的物理化学性质，近年来在光学基础研究和各种前沿应用中引起了极大的关注。特别是上转换纳米粒子（UCNPs）的成功制备推动了光子上转换在发光机制、光谱调控和前沿应用的迅速发展，取得了一系列具有重要意义的研究成果。与传统的纳米粒子相比，多层核壳（Multi-layer core-shell, MLCS）纳米结构UCNPs是近期开发的一类新型纳米材料，在粒径形貌、尺寸、成分、纳米结构和表面性质具有更好的灵活性和多功能性，提供了一个理想的可以灵活调控光子上转换性质的纳米平台，例如在单颗粒水平上调整发光颜色、荧光寿命、可切换多色正交发光以及多功能集成。此外，MLCS纳米结构也有助于实现纳米尺度上对镧系离子间相互作用和发光动力学的精确控制，为深入理解能量作用过程和稀土光谱学创造了条件。因此，阐明MLCS材料体系的设计原则，突出MLCS纳米结构在能量输运、微观尺度相互作用、光色/寿命调控和多功能应用集成中的重要性，对于进一步推动上转换发光领域的发展具有重要的科学意义。 近日，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室周博教授&张勤远教授团队，以“Controlling upconversion in emerging multilayer core-shell nanostructures: from fundamentals to frontier applications”为题，在Chemical Society Reviews (IF: 54.564) 发表专题综述论文。系统总结和讨论了基于MLCS纳米结构调控上转换发光的系列研究进展，包括发光颜色和荧光寿命的精确调控、多色可切换的正交上转换发光、纳米尺度深度理解镧系离子间相互作用，以及在三维显示、上转换激光、光学存储、安全防伪、温度传感、生物成像、生物治疗、光遗传学等领域的应用，并对研究前景和挑战进行了展望。▲图1 镧系掺杂MLCS纳米结构设计的光谱调控和新兴前沿应用。
▲图2 具有不同光谱调控效果的MLCS纳米结构的设计方案。
▲图4 运用MLCS纳米结构增强Yb3+敏化体系的上转换发光。
▲图5 运用MLCS纳米结构增强Nd3+敏化体系的上转换发光。
▲图6 运用MLCS纳米结构调控Er3+敏化体系的上转换发光。
▲图7 运用MLCS纳米结构精确调控上转换发光颜色。
▲图8 运用MLCS纳米结构精确调控上转换荧光寿命。
▲图9 实现多色可切换正交上转换发光的常用MLCS纳米结构设计方案。
▲图10 运用MLCS纳米结构实现蓝-绿、红-绿、红-蓝双色正交上转换发光。
▲图11 通过非常规调控手段在简单的MLCS纳米结构中实现双色正交上转换发光。
▲图12 运用MLCS纳米结构实现蓝-绿-蓝RGB全色正交上转换发光。
▲图13 在常规核壳结构和MLCS纳米结构中的镧系离子间相互作用示意图。
▲图14 运用MLCS纳米结构深度理解纳米尺度能量传递过程。
▲图15 运用MLCS纳米结构深度理解纳米尺度能量迁移过程。
▲图16 运用MLCS纳米结构深度理解核壳界面处Gd3+调控的离子间相互作用。
▲图17 MLCS UCNPs的三维全色立体显示应用。
▲图18 MLCS UCNPs的上转换固态激光器应用。
▲图20 MLCS UCNPs的信息安全与防伪应用。
▲图21 MLCS UCNPs的纳米温度传感应用。
▲图24 MLCS UCNPs的分子传感、生物检测、光遗传学应用。
该综述从纳米结构设计与合成、光学性能调控和相关新兴应用等方面系统总结和探讨了基于镧系掺杂MLCS纳米结构的最新研究进展，并对未来的发展方向作了展望，包括开发更为简便有效的合成方法、探索提升量子产率的途径、开发多功能的纳米平台等，以期进一步推动上转换和稀土发光应用基础研究。 论文的通讯作者为华南理工大学周博教授和张勤远教授，第一作者为博士毕业生刘松彬（现为江西理工大学稀土学院讲师、内聘副教授）。该项研究工作得到了国家自然科学基金等科研项目的资助。S. B. Liu, L. Yan, J. S. Huang, Q. Y. Zhang*, and B. Zhou*, Chem. Soc. Rev., 51, 1729-1765 (2022).https://doi.org/10.1039/D1CS00753J周博，男，华南理工大学教授、博士生导师，国家级人才计划入选者。课题组致力于稀土发光领域的应用基础研究，近年来在上转换发光物理机制、多光子过程调控、微观尺度相互作用、光色智能材料设计、光子玻璃与光纤器件等方向取得系列创新性成果，迄今以第一或通讯作者在 Nat. Photon.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等著名期刊发表SCI收录论文40余篇，在国内外学术会议做主题/邀请报告20余次，主持国家自然科学基金等多项。课题组2022年在稀土发光相关方向诚聘博士后，在上转换发光、纳米材料合成、生物/光电应用、激光等方向有经验者优先考虑，同时欢迎有志青年报考博士/硕士研究生。详情请联系周老师，https://doi.org/10.1039/D1CS00753J
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