Nature Materials: 不安分的电子！Pt/CeO2单原子催化剂的动态电荷与氧化态

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本文亮点


负载在氧化物上的金属的催化活性取决于它们的电荷和氧化态。然而，确定金属/氧化物界面处的电荷转移程度仍是一大挑战。本文结合密度泛函理论和第一原理分子动力学计算，探究了沉积在CeO2(100)表面上Pt单原子的结构，结果表明这些单原子表面的电荷并不是人们所预想的那样保持静态而是动态变化的。在本文中，作者确定了几个动态互连并共存的电荷状态。这类新的金属 - 载体强相互作用的起源是Ce4f与贵金属电子能级的相对位置，这允许电子从贵金属注入载体（或从中恢复）。因为Ce4f可通过表面原子位移进行调节，因此这个过程是声子辅助的。此外，这一现象还适用于其他金属（Ni）和载体（TiO2）。本文所提出的动态模型解释了在氧化铈上能够进行CO氧化的活化单Pt原子的独特反应性。Pt/CeO2单原子催化剂的高CO氧化活性满足了美国能源部所提出的150°C的排放挑战。


图文解析

Fig. 1: Static PBE + U Pt adsorption energies on CeO2 (100).


Fig. 2: BOMD simulations of the Pt–nO systems.



Fig. 3: DOS decomposition for the Pt–2O systems with different oxidation states.


Fig. 4: CO oxidation on Pt–nO structures.


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