氯化胆碱基低共熔剂(DESs)高效催化CO2环加成反应的研究

  • A+

  随着现代工业的快速发展,大量的煤炭、石油、天然气等不可再生碳资源的过度使用使化石能源日益匮乏,碳源危机日益逼近。另一方面,化石燃料的燃烧产生大量CO2,也迫切需要人们开发高效的CO2转化技术,将大气中的CO2转化为新的碳资源。因此,CO2不仅是主要的温室气体,还是一种储量丰富、无毒、性质稳定的C1资源,将CO2通过化学方法转化为高附加值的产品,不仅提高了CO2利用率,还降低了CO2对环境的危害,符合绿色化学的要求。


碳酸丙烯酯是一种性能优良的有机溶剂,也是一种重要的化学中间体,是合成碳酸二甲酯、聚碳酸酯和聚氨酯等高附加值化学品的主要原料,还可用作增塑剂、分散剂和电解液等。由于碳酸丙烯酯应用广泛,其需求量也随之增加。当前,碳酸丙烯酯的合成方法主要采用CO2和环氧丙烷环加成的方法,常用的催化剂包括碱金属、季铵盐、季膦盐、离子交换树脂和离子液体等,虽然已经取得了一定的成果,但还是存在反应条件苛刻(需要在高温、高压下进行)、催化剂活性低和成本较高等问题。发展绿色环保、条件温和、合成方法简便的新催化体系用于环加成反应仍然需要不断的努力与尝试。


近日,烟台大学吕宏缨教授团队在Chemical Communications上发表了一篇封面论文,该研究设计并合成了氯化胆碱-聚乙二醇200低共熔剂(DESs),将其作为催化剂用于合成碳酸丙烯酯,在无溶剂和助剂的条件下以较为理想的产率得到了碳酸丙烯酯,为碳酸丙烯酯的合成提供了一种新的思路。文章的第一作者是硕士研究生吴凯


众所周知,DESs是由两种或三种物质通过分子间氢键相互缔合熔融而形成的稳定溶剂,通过选择合适的氢键供体与氢键受体,调节其比例,可以改变DESs的物理性质,如熔点、粘度、密度、导电性能等。DESs作为一种可以替代传统溶剂和离子液体的新型绿色溶剂,已引起学术界及工业界的高度重视,并在分离过程、功能材料合成、电化学和化学反应等领域表现出良好的应用前景。随着研究工作的深入,DESs对于CO2综合利用的研究正在由CO2捕获与分离逐步向以CO2为C1资源,催化转化CO2生成高附加值产品的方向转变。


该研究将氯化胆碱和聚乙二醇200作为氢键受体和氢键供体合成DESs,以红外光谱、核磁共振氢谱和热重分析等方式对氯化胆碱-聚乙二醇200 DESs进行表征,证明两种组分通过氢键相互作用结合形成了DESs。该DESs在合成碳酸丙烯酯的反应中表现出良好的催化活性和稳定性,最高得到98.5%的碳酸丙烯酯产率,并且对于其它类型的环氧化合物也具有一定的适用性,重复使用5次后催化活性无明显下降。


该论文作者为:Kai Wu, Ting Su, Dongmei Hao, Weiping Liao, Yuchao Zhao, Wanzhong Ren, Changliang Deng and Hongying Lu 


weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0