电解盐水制氢，特别是从含盐的有害废水中，对环境和能源问题都具有重要意义。但由于能源成本高、腐蚀严重以及缺乏合适的电催化剂，因此想要实现该方法的大规模应用仍然具有挑战性。在此，深圳大学符显珠团队提出了一种制氢结合电氧化去除盐水中乙醇胺污染物的新策略。为了实现这一目标，研究人员通过在交联的3D碳纳米管(CNT)网络中原位生长Ni@Ni3S2核壳纳米粒子(Ni@Ni3S2/CNT)。
Ni@Ni3S2/CNT具有高分散性和金属性能、低堆积密度和丰富的暴露活性位点，以促进电子/物质的快速扩散。在1.0 M NaCl溶液中，具有独特纳米异质结构的Ni@Ni3S2/CNTs 能够在100 mA cm-2的高电流密度下长期稳定电氧化乙醇胺，这不仅抑制了阳极上氧气和氯化物的析出反应，而且还降低了能源消耗以促进氢气生产。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，电解质离子，特别是吸附在Ni3S2(110)表面的钠离子可以有效调节临界活性中心，以获得催化剂表面的最佳吸附/解吸和降低随后的反应中间体的能垒。另外，乙醇胺分子对活性Ni中心的亲核性对稳定催化活性位点有积极的贡献，以避免持续恶化，使后续的活化步骤在乙醇胺电氧化中顺利进行。Less-Energy Consumed Hydrogen Evolution Coupled with Electrocatalytic Removal of Ethanolamine Pollutant in Saline Water over Ni@Ni3S2/CNT Nano-Heterostructured Electrocatalysts. Small Methods, 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101195
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