Angew. Chem. :亚纳米多级孔K-CHA分子筛用于甲烷的高效提纯

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煤层气(煤矿瓦斯)是赋存于煤层中,以甲烷(CH4)形式存在的非常规天然气,是常规天然气的重要补充。但由于地质储存条件的复杂性和粗放的开采方式等因素,产生了大量低浓度煤层气(CH4浓度<30%),因利用困难而被直接燃烧或排空(占总量70%),造成了严重的资源浪费和温室效应。因此,实现低浓煤层气更加清洁高效利用,对资源集约利用,能源绿色转型发展具有重要意义。


吸附分离技术操作灵活,能耗低,可有效应对低浓煤层气规模小,分布分散等问题。但商用吸附剂普遍存在CH4吸附容量低和CH4/N2选择性低等问题。近日,太原理工大学的李立博教授、李晋平教授和美国得克萨斯大学圣安东尼奥分校的陈邦林教授合作,通过简单的晶种迭代合成策略,构建了具有亚纳米尺度的多级孔结构K-CHA分子筛,在保证CH4/N2高选择性的同时实现了CH4吸附容量显著提升。

通过简单的晶种迭代的方式,实现了多级纳米结构K-CHA分子筛的构筑,有效的避免了传统分子筛纳米化的复杂操作过程,以及有机模板剂引入导致的堵孔与污染问题。

结合TEM照片和N2-77K吸附可以看出,在采用晶种迭代的过程中,新生成了多种不同尺寸的介孔结构,而这些介孔结构将显著促进CHA分子筛的CH4/N2分离传质过程。

通过静态/动态吸附和混合气体分离实验表明,纳米化后的K-CHA分子筛的静态吸附容量得到了显著提升,同时动力学扩散性能也得到明显改善,最终实现了CH4/N2混合物的高效分离,可将50 %的CH4一步提纯至83 %以上,为低浓煤层气高效利用提供了新路径。

论文信息:

K-Chabazite Zeolite Nanocrystal Aggregates for Highly Efficient Methane Separation

Jiangfeng Yang, Jiaqi Liu, Puxu Liu, Libo Li, Xuan Tang, Hua Shang, Jinping Li, Banglin Chen

文章的第一作者是太原理工大学杨江峰教授和刘佳奇博士。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202116850


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