李智君Small：MoS2纳米片负载Fe单原子实现醇的高效选择性氧化

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高性能单原子催化剂（SACs）的简易制备是多相催化领域的热点，尤其是在二维（2D）过渡金属二硫化合物上。

基于此，东北石油大学李智君教授（通讯作者）等人报道了一种有效的自发还原方法来获得负载在含缺陷的MoS2纳米片上的原子分散的铁（Fe）原子，即FeSA/MoS2。
在文中，作者利用简单的自发还原策略，构建了均匀分布在MoS2表面上的原子分散的Fe原子（FeSA/MoS2）。通过像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC HAADF-STEM）和X射线吸收光谱鉴定了这些单独分散和孤立的Fe原子。单个Fe原子位于Mo原子的顶部并与三个相邻的S原子配位。
FeSA/MoS2催化剂在苯甲醇选择性氧化生成苯甲醛方面具有出色的催化性能，在1 atm O2和120 °C条件下，在近乎100%的转化率下具有99%的选择性，而经过计算周转频率（TOF）高达2105 h-1。
此外，它显示出优异的可回收性、储存稳定性和基材耐受性。密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了Fe原子在MoS2上独特的电子结构改变了反应物的吸附能，降低了能垒以促进限速步骤，从而影响催化剂的催化活性。
Facile Synthesis of Single Iron Atoms over MoS2 Nanosheets via Spontaneous Reduction for Highly Efficient Selective Oxidation of Alcohols. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202201092.

https://doi.org/10.1002/smll.202201092.



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