作为关注度较高的过渡金属二硫化物(TMD)之一，二硫化钼(MoS2)具有优异的HER性能。然而，由于水分子的低效裂解和缓慢的解吸，MoS2的活性在全pH值析氢催化中并不理想，促进和平衡水解离和氢解吸动力学对于设计适用于整个pH范围的高性能催化剂至关重要。
近日，中国科学技术大学王功名、郝晓斌和方延延等利用Co原子修饰MoS2的基面以构建一个反应性微环境，用于催化pH通用析氢反应。研究人员成功合成了掺入单个Co原子的MoS2-SV(SV指硫空位)电催化剂，以改变MoS2基面的表面电子分布。电催化结果显示，在碱性条件下，该催化剂在10 mA mA cm-2电流密度下具有36 mV的过电位，Tafel斜率为33 mV dec-1；在酸性和中性条件下的过电位分别为97 mV和117 mV，并且在循环5000次后仍表现出优异的稳定性。实验表征表明，在热退火过程中产生硫空位并被Co原子重新填充，所构建的Co-Mo-S微环境导致催化剂具有优异的pH通用HER性能。此外，密度泛函理论(DFT)计算证明，构建的Co-Mo-S反应性微环境降低了水分解能垒并促进了氢解吸，进一步促进了催化剂的pH通用HER性能。这项工作显示出单原子掺杂剂在促进HER中的有利作用，这有助于用于pH通用析氢反应的单原子催化剂的渐进式设计。Constructing Reactive Micro-Environment in Basal Plane of MoS2 for pH-Universal Hydrogen Evolution Catalysis. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107974
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